Metallica începe înregistrarile pentru al treilea album la sfârșitul anului 1985. Acesta este înregistrat tot în Danemarca, cu același producator Flemming Rasmussen si este publicat pe 3 martie 1986. Maturizarea formației este evidentă. Complexitatea pieselor este nemaiîntâlnită până atunci. Piese de peste 8 minute ca “Master of Puppets”, ”Disposable Heroes” rețin atenția ascultătorului pe toată durata lor, hipnotizându-l. Piese de energie pură, “Battery” și “Damage Inc.” sporesc agresivitatea formației. Iar misterul este adus de “The Thing That Should Not Be”- piesa derivată din ”The Call of Ktulu”, fiind inspirată de către povestirile lui H. P. Lovecraft. Versurile de pe acest album vorbesc în special despre razboi, dependență și chiar politică (“Leper Messiah”). Albumul mai conție o piesă intrumentală, “Orion”, și o piesă ce ca structură seamănă cu "Fade To Black", "Welcome Home (Sanitarium)", a doua baladă a formației, ce vorbește despre frământările unui nebun internat într-un sanatoriu (sau îngrădirea minții libere de către societate). Acest album a ajuns pe locul 29 in Billboard 200 fara sa fie difuzat la radio. Succesul monstru face ca Metallica să primească o invitație din partea lui Ozzy Osbourne de a face un turneu împreună. Trupa acceptă, iar succesul enorm pe care Metallica l-a avut în timpul acestui turneu a făcut ca acesta să fie ultimul ca trupă de deschidere. A fost ultimul album in care a fost prezent Cliff Burton ca basist, deoarece a murit intr-un accident de autobuz in timpul turneului. Moartea lui Cliff a șocat întreaga lume a metalului, el avea foarte mulți prieteni fiind chiar și în 1981 un “star” printre cei ce urmăreau evoluția thrash-ului. Oamenii nu au fost surpinși să afle că el cânta cu Metallica, cea mai neobișnuită persoană și cel mai curtat basist, în cea mai agresivă și bună formație. Trupul lui a fost incinerat, iar la ceremonie Lars, Kirk și James au interpretat, pentru prima oară live, “Orion”. Viitorul formației era incert. Influența lui Cliff în formație era enormă, și mulți nu vedeau cum Metallica va putea să continue fără el. Celor trei nici nu le-a trecut prin cap să se oprească, mai ales că după ceremonia funerară, tatăl lui Cliff i-a rugat să continue, pentru a menține spiritul lui Cliff viu. A doua zi după înmormantare Metallica audia basiști, posibili înlocuitori pentru postul ocupat de Cliff.